La biblioteca contiene circa tremila volumi sulla storia dei pupi e delle marionette, sullo studio delle tradizioni popolari e molti copioni manoscritti ottocenteschi. La fornitissima videoteca consente di rivivere gli spettacoli teatrali di differenti culture e tradizioni, ma ciò che rende affascinante questo luogo dell'immaginazione è la raccolta di circa tremilacinquecento marionette a fili, a bastone e a guanto oltre, naturalmente, ai pupi palermitani, catanesi e napoletani. In uno dei locali è stata allestita la ricostruzione del teatro di Gaspare Canino di Alcamo, i cui splendidi pupi sono conservati nelle prime due sale del museo. Al teatro di Alberto Farina appartengono, invece, le marionette a fili del Barbiere di Siviglia; in un altro luogo senza tempo si possono ammirare le figure del teatro delle ombre di Bali. Il mondo degli spettacoli dei pupi siciliani, che nell'Ottocento divenne un fenomeno di massa, è rappresentato dalle collezioni di pupi appartenenti alla scuola catanese (più alti di quelli palermitani e con le ginocchia più rigide) e a quella palermitana con le teste tonde in legno e gli occhi mobili. Gli eroi degli spettacoli venivano spesso accompagnati da macchiette comiche: Nofriu e Virticchiu a Palermo, Peppenninu a Catania. In una delle sale si possono vedere le marionette morte in modo violento con la testa mozzata e il corpo martoriato. Nel mondo magico di Alcina, invece, domina l'ambiguo fascino della trasmutazione; la fata, infatti, mostra tre facce sulla stessa testa.